近年来，柔性电子、可穿戴器件和有机逻辑电路的发展，对聚合物半导体的电荷传输、机械稳定性和环境耐受性提出了更高要求。共轭聚合物因具有溶液加工性、结构可设计性和本征柔性，成为柔性有机场效应晶体管（OFETs）的重要材料。然而，多数D-A型共轭聚合物仍存在电子迁移率不足、传输极性空穴主导等问题。以经典吡咯并吡咯二酮(DPP)受体单元为例，传统噻吩侧翼DPP（TDPP）聚合物虽具有良好的空穴传输能力，但其LUMO能级较高，不利于电子注入，因此实现电子传输增强与双极性平衡仍具挑战。
近日，兰州大学化学化工学院天然产物化学全国重点实验室刘子桐课题组提出了一种数据驱动的组成工程策略，将B←N配位DPP受体单元设计与贝叶斯优化相结合，实现了DPP基无规共轭聚合物中空穴与电子传输的平衡调控。研究者以TDPP聚合物PDPPFT为模型体系，引入双B←N配位DPP单元（2BN-DPP），通过无规三元共聚构筑了一系列不同组成的B←N配位DPP聚合物。B←N配位能够增强受体单元缺电子特性，降低并稳定LUMO能级，同时调节HOMO能级，为协同优化空穴和电子传输提供了分子设计基础。
由于2BN-DPP含量、前线轨道能级、薄膜堆积结构与器件性能之间存在复杂的非线性关系，传统试错方法难以快速确定最优组成。为此，作者引入贝叶斯优化指导实验设计。如图1所示，通过对PDPPFT、P1-10和P2-5的初始测试，模型推荐了新组成P3-3.28，其平均空穴和电子迁移率分别达到0.86和0.76 cm2·V⁻1·s⁻1。进一步经过第二轮优化，获得最优聚合物P4-4.13，在柔性OFET中实现了高度平衡的双极性传输，平均空穴和电子迁移率均约为0.92 cm2·V⁻1·s⁻1，最高迁移率分别达到1.20和1.18 cm2·V⁻1·s⁻1。该结果表明，贝叶斯优化能够在有限实验样本下高效定位无规共轭聚合物的关键组成区间，显著提升材料筛选效率。
图1.（a）柔性基底上顶栅底接触型（TGBC）OFET器件结构示意图；（b–k）代表性双向转移曲线（b–d、g、j）平均空穴/电子迁移率比值（μave h/μave e）随摩尔比例的变化关系（e、h、k）以及贝叶斯优化（BO）迭代过程（f、i）；（l）本研究的实验流程示意图。
除平衡且高效的电荷传输性能外，P4-4.13还表现出良好的器件均一性、机械稳定性和环境稳定性。5 × 5柔性OFET阵列显示其迁移率分布集中；在10mm弯折半径下经历600次弯折后，器件性能基本保持稳定，1000次弯折后仍优于对照聚合物PDPPFT；在空气中放置15天后亦保持较好稳定性。基于其平衡双极性传输特征，作者进一步构筑了聚合物反相器，获得约70的电压增益，显示出其在柔性逻辑电路中的应用潜力。
机制研究表明，2BN-DPP的引入可有效降低聚合物LUMO能级并调节HOMO能级，有利于电子注入和双极性传输；适量B←N配位单元还能诱导薄膜形成混合face-on/edge-on取向，并改善薄膜形貌与机械稳定性。薄膜形貌、结晶尺寸和无序参数随组成变化呈现非单调趋势，说明该体系的性能优化源于能级结构、分子堆积、薄膜形貌与力学稳定性的协同作用。
总体而言，该研究将B←N配位受体单元的化学设计与贝叶斯优化的材料筛选能力相结合，发展了一种面向高性能平衡双极性聚合物半导体的数据驱动组成工程策略。该研究不仅证明了B←N配位DPP单元作为高效受体结构在双极性聚合物半导体中的应用价值，也展示了机器学习方法在复杂无规共轭聚合物材料开发中的重要潜力。
兰州大学博士研究生张九龙、北京航空航天大学宫祥瑞博士和兰州大学蒙金秋硕士为论文共同第一作者，通讯作者为刘子桐教授。该研究获得了兰州大学张浩力教授、邵向锋教授、张保新副教授，河北工业大学江浪教授，绍兴文理学院蒋滢教授的大力支持，以及国家自然科学基金、甘肃省科技重大专项等项目资助。
文章链接：https://link.springer.com/article/10.1007/s11426-026-3529-y
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